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https://tede.ufam.edu.br/handle/tede/10285
???metadata.dc.type???: | Tese |
Title: | Theoretical Study of the Pt/TiO2 Interface in Photocatalytic Systems |
Other Titles: | Estudo Teórico da interface Pt/TiO2 em Sistemas Fotocatalíticos |
???metadata.dc.creator???: | Thaines, Ericson Hamissés Nunes Souza ![]() |
???metadata.dc.contributor.advisor1???: | Pocrifka, Leandro Aparecido |
First advisor-co: | Freitas, Renato Garcia de |
???metadata.dc.contributor.referee1???: | Passos, Raimundo Ribeiro |
???metadata.dc.contributor.referee2???: | Oliveira, Kelson Mota Teixeira de |
???metadata.dc.contributor.referee3???: | Rios, Emerson da Costa |
???metadata.dc.contributor.referee4???: | Frota, Hidembergue Ordozgoith da |
???metadata.dc.description.resumo???: | The present work presents a study of the structural and electronic properties of TiO 2, Fe-doped TiO2, Pt(1 1 1)/TiO2(hkl) interface, and Pt3(1 1 1)/TiO2(hkl) interface, probing the photocatalytic properties from a theoretical approach. The study of the materials starts with characterization by X-ray diffraction, where peaks related to the phases TiO2-anatase, TiO2 - rutile, and Pt were indexed. Anatase and rutile phases of TiO2 doped with Fe, Pt(1 1 1)/TiO2(hkl) interface, and Pt3(1 1 1)/TiO2 (hkl) interface were investigated using both experimental and theoretical approaches, and the phases were characterized by X-ray diffraction with Rietveld refinement. Electronic properties were characterized using DFT/plane-wave calculations. Water splitting reaction on anatase surfaces (0 1 0) TiO2 and TiO2-Fe was investigated. Activation energies of 0.29 eV and 0.08 eV were estimated for pure anatase TiO2 and anatase TiO2-F e structures. From Rietveld refinement, deformations in the crystal lattice of the phases were analyzed using µstrain analysis, where it is observed that the anatase TiO2 phase undergoes greater deformation compared to the Pt phase, as can be seen in the calculated values of bulk modulus (B0), since B0−Pt > B0−TiO2 . Material simulation was carried out using the crystallographic parameters obtained previously with Rietveld refinement. The study of the Pt(1 1 1)/TiO2(h k l) interface was conducted considering two planes of the TiO2 phase, (1 0 1) and (0 0 1), which were observed in the Rietveld refinement. From the analysis of interface PDOS, a new electronic state between the valence band and conduction band of the TiO2 phase, attributed to the Pt phase, was observed. Theoretical modeling of the Pt3(1 1 1)/TiO2(h k l) interface considering approximately 60% of the TiO2 phase and 40% of the Pt phase determined in the Rietveld refinement. The Pt3(1 1 1)/TiO2(1 0 1) interface showed the lowest activation energy for hydrogen molecule splitting of 0.19 eV with exothermic character. For water splitting, both interfaces Pt3(1 1 1)/TiO2 (h k l) presented the same activation energy ∼ 1.4 eV with endothermic character. |
Abstract: | O presente trabalho apresenta um estudo das propriedades estruturais e eletrônicas do T iO 2 , F e - doped T iO 2 , P t(1 1 1)/T iO 2 (hkl) interface, e P t 3 (1 1 1)/T iO 2 (hkl) interface, sondando as propriedades fotocatlíticas a partir de uma abordagem teórica. O estudo dos materiais tem como partida a caracterização por difração de raio-X, onde foi in- dexado picos relacionados as fases T iO 2 - anatase, T iO 2 - rutilo, e P t. As fases anatase e rutilo T iO 2 dopadas com Fe, P t(1 1 1)/T iO 2 (hkl) interface, e P t 3 (1 1 1)/T iO 2 (hkl) interface, foram investigadas usando uma abordagem experimental e teórica, e as fases caracterizadas por difração de raios-X com refinamento Rietveld. As propriedades eletrônicas foram caracterizadas usando cálculos DFT/ondas planas. A reação de di- visão da água nas superfícies anatase (0 1 0) T iO 2 e T iO 2 -F e foi investigada. As energias de ativação de 0,29 eV e 0,08 eV foram estimadas para estruturas de anatase pura T iO 2 e anatase T iO 2 -F e. A partir do refinamento de Rietveld, foram analisados as deformações na rede cristalina das fases utilizando a análise do µstrain, onde observa-se que a fase T iO 2 - anatase sofre maior deformação em relação a fase P t, como pode ser observado nos valores calculados de bulk modulus (B 0 ), visto que B 0−P t > B 0−T iO 2 . A simulação do material ocorreu utilizando os parâmetros cristalográficos obtidos previamente com o refinamento de Rietveld. O estudo da interface P t(1 1 1)/T iO 2 (h k l) foi realizado considerando dois planos da fase T iO 2 , (1 0 1) e (0 0 1), os quais foram observados no refinamento de Rietveld. A partir da análise de PDOS da interface, foi observado um novo estado eletrônico entre as bandas de valência e banda de condução da fase T iO 2 , atribuído à fase P t. A modelagem teórica da interface P t 3 (1 1 1)/T iO 2 (h k l) considerando a fração de aproximadamente 60% da fase T iO 2 e 40% da fase F aseP t determinada no refinamento Rietveld. A interface P t 3 (1 1 1)/T iO 2 (1 0 1) apresentou a menor energia de ativação para divisão da molécula de hidrogênio de 0,19 eV com caráter exotérmico. Para a divisão da água, ambas as interfaces P t 3 (1 1 1)/T iO 2 (h k l) apresentaram a mesma energia de ativação ∼ 1,4 eV com caráter endotérmico. |
Keywords: | . . . |
???metadata.dc.subject.cnpq???: | CIENCIAS EXATAS E DA TERRA: QUIMICA: FISICO-QUIMICA: QUIMICA TEORICA |
???metadata.dc.subject.user???: | Refinamento de Rietveld Dft Neb TiO2 Interface Pt(111)/TiO2(hkl) Modelagem de materiais |
Language: | eng |
???metadata.dc.publisher.country???: | Brasil |
Publisher: | Universidade Federal do Amazonas |
???metadata.dc.publisher.initials???: | UFAM |
???metadata.dc.publisher.department???: | Instituto de Ciências Exatas |
???metadata.dc.publisher.program???: | Programa de Pós-graduação em Química |
Citation: | THAINES, Ericson Hamissés Nunes Souza. Theoretical Study of the Pt/TiO2 Interface in Photocatalytic Systems. 2024. 166 f. Tese (Doutorado em Química) - Universidade Federal do Amazonas, Manaus (AM), 2024. |
???metadata.dc.rights???: | Acesso Aberto |
???metadata.dc.rights.uri???: | https://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/ |
URI: | https://tede.ufam.edu.br/handle/tede/10285 |
Issue Date: | 22-Apr-2024 |
Appears in Collections: | Doutorado em Química |
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